傳統芬頓反應以H2O2作為鍊傳播介質，通過内層電子🌈轉‼️移反應介導Fe(III)/Fe(II)轉化，從而持續産生羟基自由基(HO?)。然而，Fe(III)易水解且難還原，導緻芬頓氧化工藝存在鐵泥産量大、pH工作區間窄(pH 2.0~3.5)等固有缺陷。此外，HO?的高反應活🧡性也使其易與實際水體中大量共存基質反應，極🍓大地降低了對目标污染物的氧化效率、提高了運行成本。
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因此，如何突破芬頓反應局限、提升對目标污染物的降😍解👌選🍉擇性對推動芬頓水處理技術的應用升㊙️級具🧑🏾🤝🧑🏼有重要意義。通過改變鐵配位環境以調控Fe(III)/Fe(II)循環，促進HO?及選擇性氧化物種的🌈同時産生是潛在解決方法。
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然而，常見的小分子羧酸類配體不僅難以強化Fe(III)/Fe(II)循環以促進HO?的産生，也無法産生選擇性氧化物種；部分N基大環配體雖能🏃♀️強化Fe(IV)=O等高價鐵的産生以提高對污染物的降解選擇性，但制備複雜且未商品化，難以實際應用。
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課題組在前期研究基礎上(Water Res.?2018,137, 37-46；Environ. Sci. Technol.?2018, 52, 2197-2205；Chem. Eng. J.?2020, 391, 123592)，以可生物降解的吡啶甲酸(PICA)為配體發展了Fe(III)/Fe(II)循環調控的新方法，為解決上📐述問📐題提供了一條可行的路徑。
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PICA是生物體内色氨酸代謝物，常用作絡合劑以促進🐆生物⛱️體對鉻、鋅等元素的吸收。
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研究發現，在pH 5–6區間内，PICA可高效催化Fe(III)/H2O2降解阿特拉津、鹵代酚等各類模型污染物。
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其作用主要體現在以下三個方面：
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(1)?與Fe(III)配位形成2:1配合物(FeIII(PICA)2OH或其二聚體)，提高與H2O2的反應速🈲率，促進😍Fe(III)的還原；
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(2)?反應過程中PICA被HO?降解，産物可直接還原Fe(III)；
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(3)?穩定Fe(III)/Fe(II)循環中高自旋鐵過氧化物—PICA–FeIII–OOH，從而使其作為親核試劑在實際水體中高效選擇性氧化各類鹵代酚。PICA不僅顯著改善了芬頓反應的運行條件，兩種氧化物種的同時産生也可兼顧高級氧化的廣譜性和選擇性。
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該研究可為高效配體或芬頓催化劑的選擇及設計提供新思路。
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研究成果以“The Fenton Reaction in Water Assisted by Picolinic Acid: Accelerated Iron Cycling and Co-generation of A Selective Fe-based Oxidant”為題在線發表于環境領域學術期刊Environmental Science & Technology?(https://doi.org/10.1021/acs.est.1c00230)。論文*作者為楊志超助理研究員，通訊作者為潘丙才教授和康涅狄格州農業研究所Joseph J. Pignatello教授，單超副教授為共同作者。康涅狄格州農業研究所楊一博士、Hirotatsu Murano副教授、王正陽博士及畢翔宇博士參與了課題内容讨論。本研究得到了國家自然科學基金、國家重點研發計劃、中國留學基金委及美國NIFA的資助。
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原标題：潘丙才教授課題組在Fenton反應選擇性調控方面👅取🈲得新進展
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